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Nature:消除晶体结构层错,获得高效稳定的蓝色QLED

文涛 2021-05-06 0
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​利用量子点实现精确颜色信息的可视化已经探索了几十年。然而,无镉蓝光发射器件的光物理性能较差一直是一个挑战。来自韩国三星的科研人员介绍了量子产率为1的ZnSe基蓝光发射量子点的合成。在发光二极体中构造了氯化物含量梯度的双量子点发射层,以促进空穴传输,得到的器件具有理论极限效率高、亮度高、工作寿命长的特点。相关论文以题目为“Efficient and stable blue quantum dot light-emitting diode”发表在Nature期刊上。

 

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自从量子点发光二极管(QD-LED)被认为是一种理想的显示器以来,人们一直致力于提高其性能。最先进的红色、绿色和蓝色量子点LED的外部量子效率(EQEs)分别为20.5%、23.9%和19.8%,这被视为考虑光输出耦合的理论极限。就工作寿命而言,红色和绿色QD LED分别显示出足够的寿命T95=3800 h和T 95=2500 h,但蓝色QD LED的稳定性要差得多。先前的研究表明,寿命短的原因是非辐射复合、量子点-电子传输层(ETL)界面上积聚的电荷和偏压下配体的不稳定性。另一个关键问题是镉的毒性,这是商业化的严重障碍。

 

最近,环境友好的InP基红色QD LED在EQE(21.4%)和寿命(1000 cd m2下T 95=615 h)方面与Cd基QD LED表现出相当的性能。然而,InP的最佳控制发射波长太长,无法成为蓝色发射体,并且最高的光致发光量子产率仅为76%。InP/GaP/ZnS量子点在480nm处的光致发光量子产率为81%,EQE约为1%。ZnSe基量子点作为一种潜在的无镉蓝光发射体进行了研究。

 

最近,ZnTeSe QDLED显示EQE=4.2%,寿命短(在200 cd m2下T 50=5分钟,并且同一作者通过使用改进的ETLs报告了高达9.5%的改进EQE,但没有稳定性。本文提出了一种制备高效蓝色ZnTeSe/ZnSe/ZnS量子点的方法。Te掺杂使发光波长调谐到457nm,通过消除层错和用氯化物钝化表面悬挂缺陷,光致发光量子产率提高了100%。此外,进一步的Cl-处理取代了天然的脂肪族配体,以提高热稳定性和电荷注入/转运。

 

此外,发射层(EML)被设计成具有梯度Cl浓度的双叠层,以实现有效的电荷复合。得到的器件显示出高达20.2%的EQE,亮度为88900 cd m2,100 cd m2下的T 50=15850 h,这是迄今为止报道的蓝色QD LED的最高值。

 

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图1|ZnTeSe/ZnSe/ZnS量子点的表征。A、ZnTeSe、ZnTeSe/ZnSe和ZnTeSe/ZnSe/ZnS量子点的合成原理图,以及相应的TEM图像。B,两种C/S/S量子点的选区衍射(SAED)图(上)和相应的单个粒子的高分辨率TEM图像(下图),不加任何添加剂(左)和用HF和ZnCl2(右)制备的Hf和ZnCl2(右)制备的C/S/S量子点的选区衍射(SAED)图和相应的单个粒子的高分辨率TEM图像(下图)。

 

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图2表面缺陷的氯化物钝化。a、配体在液相中与ZnCl2交换和通过膜洗涤处理进一步交换的示意图。b、 量子点的吸收光谱和光致发光光谱。c、 ZnS(100)表面欠钝化态和完全钝化态配体的弛豫组态。d、计算态密度(DOS),价带最大值和导带最小值。e、 量子点薄膜光致发光稳定性与退火温度的关系。

 

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图3 | QD LED的性能。a、量子点发光二极管的能带图。b、 具有双EML的QD-LED的横截面TEM图像。使用高分辨率TEM-EDX测量Cl的垂直浓度。c、 双EML量子点发光二极管的电压相关电致发光光谱。插图,操作装置的照片。d、 电压相关电流密度(左轴)和亮度(右轴)。e、 EQE的亮度依赖性。f、 在650 cd m2初始亮度下测量的QD LED的工作寿命。

 

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图4 |器件特性分析。a、 无量子点、C/S/S、C/S/S-Cl(l)和C/S/S-Cl(f)量子点的EOD和HOD的J–V特性。b、 顶部EML含红色发光量子点和不同底部EML:C/S/S、C/S/S-Cl(l)和C/S/S-Cl(f)的QD-LED的电致发光光谱。c、 在初始亮度为2000 cd m2的情况下,从具有双EML的QD-LED测量的时间相关电致发光和光致发光光谱。d、 QD LED工作期间的电压变化。带双EML的QD-LED在(初始)和(T 50)操作前后的J–V剖面图。

 

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